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In der Folge entstanden Marx’ ökonomische Hauptwerke. Als erste systematische Darstellung der Marx’schen ökonomischen Grundgedanken erschien 1859 Zur Kritik der politischen Ökonomie. Eigentlich als erstes Heft zur Fortsetzung bestimmt, entdeckte Marx bald, dass er mit der Detail-Ausführung des Gesamtplans noch unzufrieden war. So begann er seine Arbeit von neuem, und erst 1867 erschien der erste der drei Bände seines Hauptwerks Das Kapital.
Im selben Jahr hielt sich Marx von April bis Mai als Gast des Arztes Louis Kugelmann in Hannover auf; hier entstanden zwei Portrait-Fotografien durch Friedrich Karl Wunder.
Während er das Kapital ausarbeitete, bot sich Marx auch wieder Gelegenheit zu praktischer Tätigkeit in der Arbeiterbewegung: 1864 beteiligt er sich federführend an der Gründung der Internationalen Arbeiter-Assoziation (kurz Erste Internationale) und nimmt in ihr bis zur faktischen Auflösung 1872 (durch Verlegung der Zentrale in die USA, formeller Auflösungsbeschluss 1876) die leitende Position ein. Marx entwarf die Statuten und das grundlegende Programm, die „Inauguraladresse der Internationalen Arbeiter-Assoziation“, unter denen so disparate Sektionen wie deutsche Kommunisten, englische Gewerkschafter, schweizer Anarchisten und französische Proudhonisten zusammenwirkten. Aus zwei 1865 gehaltenen Vorträgen bei Sitzungen des Generalrats entstand die von seiner Tochter Eleanor 1898 veröffentlichte Schrift Lohn, Preis und Profit.
In den deutschen Staaten trieb Marx zunächst die Schaffung einer revolutionären sozialistischen Partei voran; dies geschah in Abgrenzung zum sozialreformerisch ausgerichteten „Allgemeinen Deutschen Arbeiterverein“ des früheren Marx-„Schülers“ Ferdinand Lassalle, mit dem er sich in den politischen Zielen entzweit hatte. In Verbindung mit Marx gründete Wilhelm Liebknecht 1869 die „Sozialdemokratische Arbeiterpartei“, welche sich 1875 mit den Lassalleianern zur „Sozialistischen Arbeiterpartei Deutschlands“ vereinigte, der späteren „Sozialdemokratischen Partei Deutschlands“ (SPD). Ab 1871 arbeitete er an der von Liebknecht herausgegebenen Zeitschrift Der Volksstaat mit.
Auch nach der Auflösung der Ersten Internationale blieb Marx in ständiger Verbindung mit fast allen wichtigen Figuren der europäischen und amerikanischen Arbeiterbewegung, die ihn oft für wichtige Fragen persönlich zu Rate zogen.